Yıl: 2019 Cilt: 34 Sayı: 3 Sayfa Aralığı: 1127 - 1141 Metin Dili: Türkçe DOI: 10.17341/gazimmfd.460508 İndeks Tarihi: 03-01-2021

Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması

Öz:
Bu çalışmada, biyogazın oksidatif buhar reformlama tepkimeleri ile sentez gazı elde etmek için yeni ve aktifkatalizör geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, literatürde biyogazın oksidatif buhar reformlamasındakullanılmayan, farklı seryum (Ce) miktarlarında (ağ.%2,5/5,0/7,5/10,0) ve Mg:Al mol oranlarında (1:1, 2:1,3:1) ve sabit nikel (Ni) yüklemesiyle (ağ.%10) Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörler hazırlanmıştır.Hidrotalsit benzeri destek malzemeleri birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlanırken, nikel ve seryumyüklemeleri ıslak emdirme yöntemi kullanılarak gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin yapısal ve fizikselözellikleri, X-ışını kırınımı (XRD), Brunauer Emmett Teller (BET), İndüktif Eşleşmiş Plazma/OptikEmisyon Spektrometresi (ICP-OES) ve Taramalı Elektron Mikroskobu (SEM) analizleri ile belirlenmiştir.Biyogazın oksidatif buhar reformlama tepkimeleri sabit yataklı kuvars reaktörde 800oC’de ve atmosferikkoşullar altında gerçekleştirilmiştir. Katalizörler gaz besleme mol oranları CH4/CO2/O2/H2O =1,0/0,67/0,1/0,3 ve boşluk hızı 45000 mL/gkat.h olacak şekilde biyogazın oksidatif buhar reformlamatepkimelerinde denenmiştir. En iyi katalitik aktivite, Ni10Ce2,5/MgAl(2:1) katalizörü ile CH4 dönüşümü %96,CO2 dönüşümü %82, H2 verimi %92 ve H2/CO mol oranı 1,57 olacak şekilde elde edilmiştir.
Anahtar Kelime:

Preparation of Ni-CeO2/MgAl hydrotalcite-like catalyst for biogas oxidative steam reforming

Öz:
In this work, it is aimed to develop new and active catalyst for oxidative steam reforming of biogas to produce syngas. For this purpose, Ni-CeO2/MgAl hydrotalcite-like catalysts which are not used in the oxidative steam reforming of biogas before were prepared with different cerium (Ce) contents (wt %2.5/5.0/7.5/10.0) and Mg:Al molar ratios (1:1, 2:1, 3:1) and fixed nickel (Ni) content (wt %10). While hydrotalcite-like support metarials were prepared by co-precipitation method, nickel and cerium loadings were carried out by using wet impregnation method. Structural and textural properties of the catalysts were determined by X-ray diffraction (XRD), Brunauer Emmett Teller (BET), inductively coupled plasma optical emission spectrometry (ICP-OES) and Scanning Elektron Microscope (SEM) analyzes. Biogas oxidative steam reforming reactions were performed in a fixed-bed quartz reactor at 800o C under atmospheric pressure. All catalysts were studied under the reaction conditions of the feed gas molar ratios of CH4/CO2/O2/H2O = 1.0/0.67/0.1/0.3 and space velocity of 45000 ml/gcat.h. The highest catalytic activity was obtained with Ni10Ce2.5/MgAl(2:1) hydrotalcite-like catalyst with CH4 conversion of 96%, CO2 conversion of 82%, H2 yield of 92% and H2/CO molar ratio of 1.57.
Anahtar Kelime:

Belge Türü: Makale Makale Türü: Araştırma Makalesi Erişim Türü: Erişime Açık
  • 1. Alves H. J., Bley Junior C., Niklevicz R. R., Frigo E. P., Frigo M. S., Coimbra-Araújo C. H., Overview of hydrogen production technologies from biogas and the applications in fuel cells, International Journal of Hydrogen Energy, 38 (13), 5215–5225, 2013.
  • 2. Lo Faro M., Vita A., Pino L., Aricá A. S., Performance evaluation of a solid oxide fuel cell coupled to an external biogas tri-reforming process, Fuel Processing Technology, 115, 238–245, 2013.
  • 3. Balat M., Balat H., Biogas as a Renewable Energy Source A Review, Energy Sources Part A: Recovery Utilization and Environmental Effects, 31 (14), 1280– 1293, 2009.
  • 4. Pino L., Vita, A., Cipitì F., Laganà, M., Recupero V., Hydrogen production by methane tri-reforming process over Ni-ceria catalysts: Effect of La-doping, Applied Catalysis B: Environmental, 104 (1-2), 64–73, 2011.
  • 5. Pino L., Vita, A., Laganà M., Recupero V., Hydrogen from biogas: Catalytic trireforming process with Ni/LaCeO mixed oxides, Applied Catalysis B: Environmental, 148-149, 91–105, 2014.
  • 6. Sun D., Li X., Ji S., Cao L., Effect of O2 and H2O on the tri-reforming of the simulated biogas to syngas over Nibased SBA-15 catalysts, Journal of Natural Gas Chemistry, 19 (4), 369–374, 2010.
  • 7. Vita A., Pino L., Cipitì F., Laganà M., Recupero V., Biogas as renewable raw material for syngas production by tri-reforming process over NiCeO2 catalysts: Optimal operative condition and effect of nickel content, Fuel Processing Technology, 127, 47–58, 2014.
  • 8. Song C., Pan W., Tri-reforming of methane: A novel concept for catalytic production of industrially useful synthesis gas with desired H2/CO ratios, Catalysis Today, 98 (4), 463–484, 2004.
  • 9. Izquierdo U., Barrio V. L., Bizkarra K., Gutierrez A. M., Arraibi J.R., Gartzia L., Cambra J. F., Ni and RhNi catalysts supported on Zeolites L for hydrogen and syngas production by biogas reforming processes, Chemical Engineering Journal, 238, 178–188, 2014.
  • 10. Damyanova S., Pawelec B., Arishtirova K., Fierro J. L. G., Biogas reforming over bimetallic PdNi catalysts supported on phosphorus-modified alumina, International Journal of Hydrogen Energy, 36 (17), 10635–10647, 2011.
  • 11. Xu J., Zhou W., Li Z., Wang J., Ma J., Biogas reforming for hydrogen production over a Ni-Co bimetallic catalyst: Effect of operating conditions, International Journal of Hydrogen Energy, 35 (23), 13013–13020, 2010.
  • 12. Xu Z. P., Zhang J., Adebajo M. O., Zhang H., Zhou C., Catalytic applications of layered double hydroxides and derivatives, Applied Clay Science, 53 (2), 139– 150, 2011.
  • 13. Daza C. E., Cabrera C.R., Moreno, S., Molina R., Syngas production from CO2 reforming of methane using Ce-doped Ni-catalysts obtained from hydrotalcites by reconstruction method, Journal of Applied Catalysis A: General, 378, 125-133, 2010.
  • 14. Daza C. E., Moreno S., Co-precipitated Ni-Mg-Al catalysts containing Ce for CO2 reforming of methane, Journal of Fuel, 89, 592-603, 2010.
  • 15. Izquierdo U., Barrio V.L., Requies J., Cambra J.F., Güemez M.B., Arias P.L. Tri-reforming: A new biogas process for synthesis gas and hydrogen production, International Journal of Hydrogen Energy, 38, 7623– 7631, 2013.
  • 16. Takehira K., Shishido T., Wang P., Kosaka T., Takaki K., Autothermal reforming of CH4 over supported Ni catalysts prepared from Mg-Al hydrotalcite-like anionic clay, Journal of Catalysis, 221 (1), 43–54, 2004.
  • 17. Özdemir H., Öksüzömer F., Gürkaynak M. A., Preparation and characterization of Ni based catalysts for the catalytic partial oxidation of methane: Effect of support basicity on H2/CO ratio and carbon deposition, International Journal of Hydrogen Energy, 35 (22), 12147–12160, 2010.
  • 18. Sobhani M., Sedaghat A., Ebadzadeh T., Ebrahimi M., Preparation of nano-sized Mg 0.6Al0.8Ti1.6 O5 powders using the inorganic salts route, Ceramics International, 39, 6899-6905, 2013.
  • 19. Zhang Y., Zhang S., Gossage L. J., Lou H. H., Benson J. T., Thermodynamic Analysis of Trireforming Reactions to Produce Syngas, Energy Fuels, 28, 2717- 2726, 2014.
APA ÖZCAN M, Özcan O, KİBAR M, AKIN A (2019). Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. , 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
Chicago ÖZCAN Merve DOĞAN,Özcan Orhan,KİBAR Murat Efgan,AKIN Ayşe Nilgün Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. (2019): 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
MLA ÖZCAN Merve DOĞAN,Özcan Orhan,KİBAR Murat Efgan,AKIN Ayşe Nilgün Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. , 2019, ss.1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
AMA ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. . 2019; 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
Vancouver ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. . 2019; 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
IEEE ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A "Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması." , ss.1127 - 1141, 2019. 10.17341/gazimmfd.460508
ISNAD ÖZCAN, Merve DOĞAN vd. "Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması". (2019), 1127-1141. https://doi.org/10.17341/gazimmfd.460508
APA ÖZCAN M, Özcan O, KİBAR M, AKIN A (2019). Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, 34(3), 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
Chicago ÖZCAN Merve DOĞAN,Özcan Orhan,KİBAR Murat Efgan,AKIN Ayşe Nilgün Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi 34, no.3 (2019): 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
MLA ÖZCAN Merve DOĞAN,Özcan Orhan,KİBAR Murat Efgan,AKIN Ayşe Nilgün Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, vol.34, no.3, 2019, ss.1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
AMA ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi. 2019; 34(3): 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
Vancouver ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi. 2019; 34(3): 1127 - 1141. 10.17341/gazimmfd.460508
IEEE ÖZCAN M,Özcan O,KİBAR M,AKIN A "Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması." Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, 34, ss.1127 - 1141, 2019. 10.17341/gazimmfd.460508
ISNAD ÖZCAN, Merve DOĞAN vd. "Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizörün hazırlanması". Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi 34/3 (2019), 1127-1141. https://doi.org/10.17341/gazimmfd.460508