Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu

GÜÇBİLMEZ, Yeşim

Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu

Yeşim GÜÇBİLMEZ (Anadolu Üniversitesi, Mimarlık Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Eskişehir, Türkiye)

Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi

3 1

Yıl: 2009 Cilt: 24 Sayı: 2 Sayfa Aralığı: 369 - 377 Metin Dili: Türkçe İndeks Tarihi: 29-07-2022

Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu

Öz:

Çalışma kapsamında silika bazlı Fe-MCM-48 katalizörleri doğrudan hidrotermal sentez (Fe-MCM-48-1) ve yaş emdirme (Fe-MCM-48-2) metotlarıyla, desteksiz Fe-Mo-O katalizörü ise birlikte çöktürme metodu ile üretilmiştir. AAS, XRD ve BET sonuçları hidrotermal sentez metodu ile katalizöre yüksek oranda (Fe/Si(katı) = 0,56) demir eklenebildiğini ancak MCM-48 yapısının bozulduğunu, yapıda önemli ölçüde Fe2O3 fazı oluştuğunu ve BET yüzey alanının düşük olduğunu (214 m2/g) göstermiştir. Yaş emdirme metodu ile MCM-48 yapısına demir eklendiğinde ise AAS, XRD ve BET sonuçları hidrotermal senteze oranla daha düşük miktarda demir eklendiğini (Fe/Si(katı) = 0,12) ancak MCM-48’in kübik gözenekli yapısının korunduğunu ve BET yüzey alanının çok yüksek olduğunu (982 m2/g) göstermiştir. Fe-Mo-O katalizörü için karakterizasyon sonuçları ise katalizörün düzenli kristal yapıda olduğunu, Fe2(Mo4O)3 ve MoO3 fazlarını içerdiğini ancak silika destekli katalizörlere oranla çok düşük yüzey alanına (12 m2/g) sahip olduğunu göstermiştir. Fe-MCM-48-1 ve Fe-Mo-O katalizörlerinin gözenek dağılımlarının homojen olmadığı, Fe-MCM-48-2 katalizörünün ise 2,8 nm civarında homojen mezo gözenek dağılımına sahip olduğu görülmüştür.

Anahtar Kelime:

Synthesis and characterization of supported and non-supported iron-incorporated catalysts

Öz:

In the content of this study, silica supported Fe-MCM-48 catalysts were produced using direct hydrothermal synthesis (Fe-MCM-48-1) and wet-impregnation (Fe-MCM-48-2) methods and an unsupported Fe–Mo-O catalyst was produced using a co-precipitation method. AAS, XRD and BET results showed that with the hydrothermal synthesis method, high amounts of iron (Fe/Si(in solid) = 0.56) could be incorporated into the catalyst, however, the MCM-48 structure was deteriorated, formation of significant amounts of Fe2O3 phase was observed and BET surface area (214 m2/g) was low. When iron was incorporated into the MCM-48 structure by the wet-impregnation method, AAS, XRD and BET results showed that less iron could be incorporated (Fe/Si(in solid) = 0.12) with respect to hydrothermal synthesis, however, cubic porous structure of MCM-48 was preserved and BET surface area (982 m2/g) was very high. Characterization results for the Fe-Mo-O catalyst showed that the catalyst had regular crystalline structure and possessed the Fe2(Mo4O)3 and MoO3 phases, however, its BET surface area was very low (12 m2/g) compared to the silica based catalysts. It was also seen that the Fe-MCM-48-1 and Fe-Mo-O catalysts had non-homogeneous pore size distributions and the Fe-MCM- 48-2 catalyst had homogeneous mesoporous size distribution centered around 2.8 nm.

Anahtar Kelime:

Belge Türü: Makale Makale Türü: Araştırma Makalesi Erişim Türü: Erişime Açık

1. Wingen A., Anastasievic N., Hollnagel A., Werner D. ve Schuth F., “Fe-MCM-41 as a Catalyst for Sulfur Dioxide Oxidation in Highly Concentrated Gases”, J. Catal., Cilt 193, No 2, 248-254, 2000.
2. Arena, A., Gatti, G., Stievano, L., Martra, G., Coluccia, S., Frusteri, F., Spadaro, L. ve Parmaliana, A., “Activity pattern of low-loaded FeOx/SiO2 catalysts in the selective oxidation of C1 and C3 alkanes with oxygen”, Catal. Today, Cilt 117, No 1-3, 75-79, 2006.
3. Zhao, W., Luo, Y., Deng, P. ve Li, Q., “Synthesis of Fe-MCM-48 and its catalytic performance in phenol hydroxylation”, Catal. Lett., Cilt 73, No 2-4, 199-202, 2001.
4. House, M.P., Carley, A.F. ve Bowker, M., “Selective oxidation of methanol on iron molybdate catalysts effects of surface reduction”, J. Catal., Cilt 252, No 1, 88-96, 2007.
5. Dias, A.P.S., Rozanov, V.V., Waerenborgh, J.C.B. ve Portela, M.F., “New Mo-Fe-O silica supported catalysts for methanol to formaldehyde oxidation”, App. Catal. A: Gen., Cilt 345, No 2, 185-194, 2008.
6. Soares, A.P.V., Portela, M.F. ve Kiennemann, A., “Methanol selective oxidation to formaldehyde over iron molybdate catalysts”, Catal. Rev., Cilt 47, No 1, 2005.
7. Soares, A.P.V., Portela, M.F., Kiennemann, A. ve Hilaire, L., “Mechanism of deactivation of ironmolybdate catalysts prepared by coprecipitation and sol–gel techniques in methanol to formaldehyde oxidation”, Chem. Eng. Sci., Cilt 158, No 7, 1315-1322, 2003.
8. Soares, A.P.V., Portela, M.F., Kiennemann, A., Hilaire, L. ve Millet, J.M.M., “Iron molybdate catalysts for methanol to formaldehyde oxidation: Effects of Mo excess on catalytic behaviour”, App. Catal. A: Gen., Cilt 206, No 2, 221-229, 2001.
9. Beck, J.S, Vartuli, J.C., Roth, W.J., Leonowicz, M.E., Kresge, C.T., Schmitt, K.D., Chu, C. T. W., Olson, D.H. ve Sheppard, E. W., “A new family of mesoporous molecular sieves prepared with liquid crystal templates”, J. Am. Chem. Soc., Cilt 114, No 27, 10834–10843, 1992.
10. Oye G., Sjöblom J. ve Stöcker M., “Synthesis, characterization and potential applications of new materials in the mesoporous range”, Adv. Coll. Int. Sci., Cilt 89-90, 439-466, 2001.
11. Zhao, W., Hao, Z. ve Hu, C., “Synthesis of MCM-48 with a high thermal and hydro-thermal stability”, Mater.Res. Bull., Cilt 40, No 10, 1775-1780, 2005.
12. Wang, L., Shao, Y., Zhang, J. ve Masakazu A., “Synthesis of MCM-48 mesoporous molecular sieve with thermal and hydrothermal stability with the aid of promoter anions”, Micropor. Mesopor. Mater., Cilt 95, No 1-3, 17-25, 2006.
13. Kong, L., Liu,S., Yan, X., Li, Q. ve He H., “Synthesis of hollow-shell MCM-48 using the ternary surfactant templating method”, Micropor. and Mesopor. Mater., Cilt 81, No 1- 3, 251-257, 2005.
14. Fröba, M., Köhn, R. ve Bouffaud, G., “Fe2O3 nanoparticles within mesoporous MCM-48 silica: In situ formation and characterization”, Chem. Mater., Cilt 11, No 10, 2858-286, 1999.
15. Köhn, R. ve Fröba, M., “Nanoparticles of 3d transition metal oxides in mesoporous MCM-48 silica host structures: Synthesis and characterization”, Catal. Today, Cilt 68, 227–236, 2001.
16. Zhao, W., Kong, L., Luo, Y. ve Li, Q., “Study of the influence factors on the synthesis of Fe- MCM-48 with binary mixed cationic and anionic surfactants”, Micropor. Mesopor. Mater., Cilt 100, No1-3, 111-117, 2007.
17. Echchahed,B., Moen,A., Nicholson,D. ve Bonneviot, L., “Iron-Modified MCM-48 mesoporous molecular sieves”, Chem. Mater., Cilt 9, No 8, 1716–1719, 1997.
18. Shao,Y., Wang, L., Zhang, J. ve Anpo, M., “Synthesis of hydrothermally stable and longrange ordered Ce-MCM-48 and Fe-MCM-48 materials”, J. Phys. Chem. B, Cilt 109, No 44, 20835-20841, 2005.
19. Kosslick, H., Lischke, G., Landmesser, H., Parlitza, B., Storek, W. and Fricke, R., “Acidity and catalytic behavior of substituted MCM-48”, J. Catal., Cilt 176, No 1, 102-114, 1998.
20. Subramarian, H. ve Koodali, R.T., “Baeyer- Villiger oxidation of cyclic ketones over ironcontaining mesoporous MCM-48 silica materials”, Reaction Kinetics and Catalysis Letters, Cilt 95, No 2, 239 -245, 2008.
21. Subrahmanyam, H., Viswanathan, B. ve aradarajan, T.K., “Synthesis, characterization and catalytic activity of mesoporous trivalent iron substituted aluminophosphates”, J. Mol. Catal. A Chem., Cilt 223, No 1-2, 149–153, 2004.
22. Trejda, M., Kujawa, J. ve Ziolek, M., “Iron modified MCM-41 materials characterised by methanol oxidation and sulphurisation reactions”, Catal. Lett., Cilt 108, No 3–4, 141-146, 2006.
23. Wang, C.T. ve Ro, S-H, “Nanocluster iron oxidesilica aerogel catalysts for methanol partial oxidation”, App. Cat. A: Gen., Cilt 285, No 1-2, 196-204, 2005.
24. Wang, C.T. ve Willey, R.J, “Mechanistic aspects of methanol partial oxidation over supported iron oxide aerogels”, J.Catal., Cilt 202, No 2, 211- 219, 2001.
25. Tsoncheva, T., Rosenholm, J., Linden, M., Kleitz, F., Tiemann, M., Ivanova, L., Dimitrova, M., Paneva, D., Mitov, I. ve Mincheva, C., “Critical evaluation of the state of iron oxide nanoparticles on different mesoporous silicas prepared by an impregnation method”, Micropor. Mesopor. Mater., Cilt 112, No 1-3, 327-337, 2008.
26. Michal Kruk, Mietek Jaroniec, Ryoo, R. ve Joo, S.H., “Characterization of ordered mesoporous carbons synthesized using MCM-48 silicas as templates”, J. Phys. Chem. B, Cilt 104, 7960- 7968, 2000.
27. Ravikovitch, P. I. ve Neimark, A. V., Langmuir, Cilt 16, No 6, 2419-2423, 2000.
28. Wang X., Jia, J., Zhao, L. ve Sun, T., “Mesoporous SBA-15 supported iron oxide: A potent catalyst for Hydrogen Sulfide Removal”, Water, Air and Soil Pollution, Cilt 193, No 1, 247-257, 2008.
29. Sun-Kou, M.R., Mendioroz, S., Fierro, J.L.G., Palacios, J.M. ve Guerrero-Ruiz, R.A., “Influence of the preparation method on the behaviour of Fe- Mo catalysts for the oxidation of methanol”, J. Mater. Sci., Cilt 30, No 2, 496-503, 1995.
30. Lowell, S. ve Shields J.E., Powder Surface Area and Porosity, Second Edition, Chapman and Hall, London,GreatBritian,1984.

APA	GÜÇBİLMEZ Y (2009). Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. , 369 - 377.
Chicago	GÜÇBİLMEZ Yeşim Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. (2009): 369 - 377.
MLA	GÜÇBİLMEZ Yeşim Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. , 2009, ss.369 - 377.
AMA	GÜÇBİLMEZ Y Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. . 2009; 369 - 377.
Vancouver	GÜÇBİLMEZ Y Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. . 2009; 369 - 377.
IEEE	GÜÇBİLMEZ Y "Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu." , ss.369 - 377, 2009.
ISNAD	GÜÇBİLMEZ, Yeşim. "Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu". (2009), 369-377.

APA	GÜÇBİLMEZ Y (2009). Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, 24(2), 369 - 377.
Chicago	GÜÇBİLMEZ Yeşim Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi 24, no.2 (2009): 369 - 377.
MLA	GÜÇBİLMEZ Yeşim Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, vol.24, no.2, 2009, ss.369 - 377.
AMA	GÜÇBİLMEZ Y Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi. 2009; 24(2): 369 - 377.
Vancouver	GÜÇBİLMEZ Y Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu. Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi. 2009; 24(2): 369 - 377.
IEEE	GÜÇBİLMEZ Y "Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu." Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, 24, ss.369 - 377, 2009.
ISNAD	GÜÇBİLMEZ, Yeşim. "Demir içerikli destekli ve desteksiz katalizör sentezi ve karakterizasyonu". Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi 24/2 (2009), 369-377.